Utilização de radionuclidos naturais como traçadores no estudo de processos de deposição de aerossóis

Abstract

Neste trabalho são estudados alguns constituintes radioactivos naturais do aerossol atmosférico da baixa troposfera na região de Sacavém. Os radionuclidos naturais, independentemente de serem de origem terrestre ou cosmogénicos, são continuamente formados na atmosfera onde se associam às partículas de aerossol, passando a fazer parte da sua constituição. Alguns destes radionuclidos podem permanecer na atmosfera durante tempo suficiente para sofrer as mesmas transformações a que estão sujeitas as partículas a que se encontram adsorvidos, constituindo, por isso, bons traçadores dos processos de transporte e deposição do aerossol atmosférico. Dada a importância da dimensão das partículas para o seu comportamento na atmosfera, foi estudada a distribuição por diâmetro aerodinâmico da actividade dos radionuclidos seleccionados. Concluiu-se que todos eles se encontram associados a partículas submicrométricas na região do modo de acumulação, apresentando distribuições unimodais.O 214Pb e o 212Pb, descendentes de vida curta do 222 Pn e do 220Pn respectivamente, são os que apresentam diâmetros aerodinâmicos médios mais baixos (0,37 gin no caso do 214Pb e 0,20 gin no caso do212Pb O 7Be e o 210Pb, com períodos de semi-desintegração mais longos e, portanto, uma interacção mais prolongada com o aerossol atmosférico, apresentam diâmetros geométricos médios mais elevados (0,50 gin para o 7Be e 0,72 μm para o 210pb). Com base na distribuição da actividade de 7Be por diâmetro aerodinâmico, foram estimados tempos médios de residência do aerossol na baixa troposfera, para o local em estudo, da ordem dos 4 a 14 dias. O 212Pb e o 214Pb, tirando partido do seu curto período de semi-desintegração, foram utilizados na determinação de velocidades de deposição seca (representativas de velocidades de deposição locais para partículas submicrométricas), tendo-se calculado uma velocidade média de deposição de 0,23 cm s-1, no caso do 212Pb, e uma velocidade média de 0,92 cm s-1 no caso do 214Pb. Estes valores traduzem-se em fluxos de deposição significativos, o que indicia uma importante contribuição da deposição seca para os fluxos de deposição total e, portanto, para a transferência para a superficie terrestre das partículas que transportam estes radionuclidos. Os fluxos de deposição húmida foram estimados com base na concentração da actividade de 7Be e 210Pb em amostras de água da chuva. Foi obtido um elevado coeficiente de correlação entre os fluxos de deposição do 7Be e do 210Pb, sugerindo que, apesar das diferentes origens, a deposição húmida destes dois radionuclidos é controlada pelos mesmos processos. A importância das influências externas nos níveis da radioactividade atmosférica local foi avaliada com base na razão da actividade 7 Be/21OPb, em conjugação com a actividade combinada dos dois radionuclidos, na forma de um índice de carga radioactiva. Verificou-se que os valores mais baixos da razão 7 Be/21OPb ocorreram associados a massas de ar de origem continental. Por outro lado, os períodos em que o aerossol apresentou uma maior abundância relativa em 7Be (valores mais elevados da razão 7Be/210Pb) foram associados à ocorrência de movimentos verticais descendentes das massas de ar, promovendo a transferência para a baixa troposfera, de aerossóis provenientes de camadas mais elevadas, enriquecidos e 7Be. ### /ABSTRACT - Natural radionuclides, either from terrestrial or cosmic origin, are continuously produced and dispersed into the atmosphere, where they rapidly attach to existing aerosols particles. Some of those nuclides remain long enough in the atmosphere to participate in the formation and growth of the accumulation mode aerosol, allowing for their use as natural tracers of aerosol transport and deposition processes. Since the aerodynamic properties of particles are a key parameter for the understanding of the behaviour and effects of atmospheric radioactive aerosols, size distribution measurements and size fractionated activity composition were also considered in this work. The selected nuclides were found to be associated with submicronic particles in the accumulation mode. The short-lived 214 Pb and 212Pb activities are concentrated in particles with aerodynamic diameters of 0,37 μrn and 0,20 gm, respectively. On the contrary, the longer half-lives of 7Be and 210Pb favour their interaction with the airborne aerosol long enough to participate in coagulation processes, shifting their activities to larger particles (0,50 μm for 7Be and 0,72 μm for 210Pb on average). In estimating mean residence times of 7Be labelled aerosols in the lower troposphere, a range of 4 to 14 days was obtained. 212Pb and 214 Pb activities on vegetation surfaces were used to estimate dry deposition velocities. The obtained results (0,23 cm S-1 for 212Pb labelled aerosols and 0,92 cm s-1 for 214 Pb aerosols) are representative of significant dry deposition fluxes in the studied area, which indicates an important contribution of dry deposition to the total deposition fluxes. Wet deposition fluxes were estimated by using the 7B e and 210Pb activity concentrations on rainwater samples. External influences on local atmospheric radioactivity levels were assessed by using 7 Be/21OPb activity ratios, together with both nuclides combined activity (in the form of a radioactive loading index). It was concluded that the occurrences of low activity ratio values were associated with air masses from continental origin. The occurrence of high relative abundance in 7Be (higher values of the 7Be/21OPb ratio), were associated with descendent vertical movements of the air masses, which promotes the transference to the lower troposphere of 7Be enriched aerosols.